Kendisi en çok 1660 ile 1669 yılları arasında tuttuğu günlükle tanınır ve şu anda 17. yüzyıl İngiltere'sinin sosyal tarihine ilişkin en önemli birincil kaynaklardan biri olarak kabul edilmektedir.
Mütevazı bir sosyal statüde doğan ancak Cambridge'deki Magdalene College'da Klasikler eğitimi alan Pepys, önemli akrabalarının himayesinden ve kamu hizmetinde yükselmek için kendi yeteneklerinden yararlandı.
Castle Rising ve Tangier'den Parlamento Üyesi, Tangier Saymanı, Donanma Kurulu Kanun Katibi, Deniz Kuvvetleri Sekreteri, Kraliyet Cemiyeti Başkanı ve Trinity House'un Efendisi oldu.
Ünlü günlüğü, Büyük Londra Yangını da dahil olmak üzere dönemin bazı önemli olaylarının görgü tanıklarının ifadeleri de dahil olmak üzere, zamanının kültürü ve toplumu hakkında zengin bilgiler sağlıyor.
Pepys'in kariyeri aynı zamanda Restorasyon sarayıyla olan bağlantılarını ve o dönemde meydana gelen siyasi mücadeleleri de yansıtıyor.
1669'dan sonra görme yeteneğinin zayıflaması nedeniyle günlüğünü tutmaya devam edemedi.
Ayrıca kamuoyunun eleştirileriyle karşı karşıya kaldı ve 1679'da Katolik sempatizanı olmakla ilgili asılsız suçlama nedeniyle görevden alındı.
Daha sonra temize çıkarıldı ve 1684'ten 1689'a kadar tekrar Deniz Kuvvetleri Sekreteri olarak görev yaptı ve Görkemli Devrim sırasında William of Orange'ın donanmasının güvenliğinin sağlanmasına yardımcı oldu.
Pepys 1703'te öldü ve kütüphanesini ve el yazmalarını bugün kaldıkları Cambridge'deki Magdalene College'a bıraktı.
Günlüğü yazıya geçirildi, düzenlendi ve birçok baskıda yayınlandı; tarihi ve edebi değeri nedeniyle incelenmeye ve beğenilmeye devam ediyor.