Angelina Jolie oyunculuğa çok genç yaşta 11 yaşında başladı. . İlk oyunculuk rolü 1982'deydi. , babası Jon Voight'ın "Lookin' to Get Out" adlı filminde küçük bir rol.
Daha sonra Lee Strasberg Tiyatro ve Film Enstitüsü'nde oyunculuk eğitimi aldı. ve kariyeri "Girl, Interrupted" gibi filmlerdeki rollerle gelişti. ve "Lara Croft:Tomb Raider."