3 Mayıs 1934'te Newark, New Jersey'de Francis Stephen Castelluccio'da doğdu. Valli müzik kariyerine 1950'lerin başında The Variatones adlı bir grup kurarak başladı. 1960 yılında The Four Seasons'a katıldı ve grup hızla on yılın en popüler gruplarından biri haline geldi. Valli'nin solist olduğu Four Seasons, "Sherry", "Big Girls Don't Cry", "Walk Like a Man" ve "December, 1963 (Oh, What a Night)" gibi bir dizi hit single yayınladı. "
Grubun popülaritesi 1960'ların sonlarında azaldı, ancak Valli solo sanatçı olarak performans sergilemeye ve kayıt yapmaya devam etti. Çok sayıda albüm ve single yayınladı, ayrıca birçok filmde ve televizyon programında yer aldı. Son yıllarda Valli, The Four Seasons'ın yeni versiyonuyla turneye çıktı.